海洋所發(fā)現(xiàn)由過(guò)硫酸鹽激活的“納米殺手”可實(shí)現(xiàn)針對(duì)厭氧微生物高效殺菌
近日,環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域國(guó)際雜志Journal of hazardous materials(中科院JCR期刊分區(qū)工程技術(shù)1區(qū)TOP期刊,IF=14.224)刊發(fā)中科院海洋所張盾課題組的最新研究成果"Nano Killers" Activation by Permonosulfate Enables Efficient Anaerobic Microorganisms Disinfection。
研究基于MoS2(二硫化鉬)納米片物理?yè)p傷和化學(xué)氧化的協(xié)同作用,構(gòu)建了一種快速高效的針對(duì)厭氧細(xì)菌的殺菌體系。MoS2納米片的“刀片狀”邊緣可以插入細(xì)胞膜并提取脂質(zhì)。由于Mo(鉬)的高效電子轉(zhuǎn)移能力和MoS2中的S(硫)空位對(duì)過(guò)硫酸鹽和水的強(qiáng)吸附作用,MoS2可催化產(chǎn)生SO4·-和·OH。這些物質(zhì)會(huì)攻擊MoS2表面的脂質(zhì),實(shí)現(xiàn)殺菌。通過(guò)物理?yè)p傷和化學(xué)消除的協(xié)同作用,可以實(shí)現(xiàn)在各種環(huán)境中的快速穩(wěn)定的滅菌工作。這項(xiàng)工作將為拓展厭氧殺菌機(jī)制提供重要參考價(jià)值。
海洋環(huán)境中的微生物污損和微生物引起的腐蝕是嚴(yán)重的經(jīng)濟(jì)和安全問(wèn)題,我國(guó)腐蝕造成的經(jīng)濟(jì)損失約占當(dāng)年GDP的3.34%,而海洋腐蝕損失約占總腐蝕損失的1/3,超過(guò)7000億元,隨著海洋環(huán)境惡化,經(jīng)濟(jì)損失可能會(huì)增加。在腐蝕細(xì)菌中,廣泛分布于缺氧環(huán)境中的硫酸鹽還原菌(Sulfate-Reducing Bacteria,SRB)長(zhǎng)期以來(lái)一直被普遍認(rèn)為是導(dǎo)致金屬材料腐蝕失效的罪魁禍?zhǔn)?。近期,具有?xì)胞毒性的材料引起了廣泛關(guān)注。MoS2納米片是典型的二維材料,由于S和脂質(zhì)之間的靜電效應(yīng)和范德華力,表現(xiàn)出顯著的細(xì)胞毒性,MoS2中的負(fù)硫很容易與脂質(zhì)的親水性頭部結(jié)合,從而MoS2的邊緣可以像“刀”一樣切開(kāi)細(xì)胞膜,提取脂質(zhì),最終導(dǎo)致細(xì)胞死亡。研究表明,MoS2中的S空位對(duì)過(guò)硫酸鹽(permonosulfate, PMS)和水具有強(qiáng)吸附作用,可催化二者產(chǎn)生強(qiáng)氧化性自由基。因此,利用MoS2的這兩個(gè)特性,可以提出針對(duì)厭氧微生物的新的殺菌機(jī)制。
研究通過(guò)MoS2的物理和化學(xué)協(xié)同作用殺滅厭氧微生物,如圖1所示,針對(duì)SRB和PA,在PMS的輔助下,添加低濃度MoS2就可以實(shí)現(xiàn)高效殺菌率,如圖2,殺菌機(jī)理如圖3所示。根據(jù)第一性原理計(jì)算分析,相較于H2O,MoS2吸附PMS具有更低的能壘,因此,PMS在MoS2表面比H2O更容易被吸收和激發(fā)。MoS2吸附H2O和PMS后,經(jīng)過(guò)一系列中間體的變化,生成強(qiáng)氧化性自由基,這些自由基會(huì)攻擊細(xì)菌細(xì)胞膜上的脂質(zhì),最終導(dǎo)致細(xì)菌的死亡。

圖1 物理提取和化學(xué)氧化協(xié)同的厭氧殺菌機(jī)制示意圖

圖2 不同處理下,針對(duì)(A)SRB和(B)PA的殺菌率

圖3(A)催化過(guò)程中涉及的過(guò)渡態(tài)的相對(duì)能量值(B)MoS2中的(001)晶面催化PMS的關(guān)鍵中間體和過(guò)渡態(tài)的結(jié)構(gòu)(C)MoS2中的(001)晶面催化H2O的關(guān)鍵中間體和過(guò)渡態(tài)的結(jié)構(gòu)
論文第一作者為海洋所博士后王瑾,通訊作者為王毅研究員和張盾研究員。研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(41976032和42176047)、“科學(xué)”高端用戶項(xiàng)目(KEXUE2019GZ01)和2018年山東省海洋科技項(xiàng)目的支持。
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