海洋所提出甲殼素生物質(zhì)資源單加氧酶綠色轉(zhuǎn)化新策略
近日,中國科學(xué)院海洋研究所海洋生物制品研究組在甲殼素生物質(zhì)資源綠色轉(zhuǎn)化關(guān)鍵技術(shù)研究方面取得新突破,相關(guān)成果作為封面論文發(fā)表在英國皇家化學(xué)會(huì)期刊Green Chemistry上。

圖1?本期英國皇家化學(xué)會(huì)期刊Green Chemistry封面
甲殼素是廣泛存在于甲殼動(dòng)物外殼、貝殼、頭足類軟骨、硅藻細(xì)胞壁中的一種天然多糖生物質(zhì)資源。與植物纖維素類似,海洋甲殼素作為最為頑固的生物高分子之一,不溶于水、稀酸、稀堿和常見有機(jī)溶劑,傳統(tǒng)工業(yè)上采用糖苷水解酶催化降解制備甲殼寡糖時(shí),需要通過濃鹽酸預(yù)處理制備成膠質(zhì)甲殼素或者通過濃燒堿脫乙酰化制備成可溶性的殼聚糖才能作為初始酶解底物,不僅反應(yīng)條件十分苛刻,而且污染嚴(yán)重,因此,甲殼素生物質(zhì)資源的綠色轉(zhuǎn)化一直是行業(yè)難點(diǎn)與痛點(diǎn)。
裂解性多糖單加氧酶(lytic polysaccharide monooxygenases, LPMOs)是由挪威生命科學(xué)大學(xué)Vincent Eijsink教授發(fā)現(xiàn)的一類能夠直接破壞頑固性多糖結(jié)晶區(qū)的氧化還原酶,LPMO可以氧化甲殼素糖鏈中糖環(huán)C1位置原子,從而斷裂糖苷鍵生成末端為N-乙酰氨基葡萄糖酸內(nèi)酯(GlcNAc1A)的寡糖醛糖酸。然而,以往有關(guān)裂解性多糖單加氧酶氧化降解甲殼素的研究報(bào)道中甲殼素的轉(zhuǎn)化率極低,僅為1%~7%,單酶使用可行性不高。
本研究圍繞裂解性多糖單加氧酶的高效催化路徑調(diào)控,通過優(yōu)化電子供體補(bǔ)給和底物結(jié)合方式,使得LPMO單酶催化氧化甲殼素轉(zhuǎn)化率增至30%以上,經(jīng)多輪循環(huán)酶解轉(zhuǎn)化率可達(dá)60%以上(圖2),進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)這些新型的甲殼素氧化降解寡糖具有較強(qiáng)的免疫激發(fā)活性,能夠顯著刺激小鼠巨噬細(xì)胞NO、TNF-α和IL-6的釋放,免疫激發(fā)活性是相同聚合度幾丁寡糖的20倍以上,具有巨大的開發(fā)潛力。該研究首次實(shí)現(xiàn)甲殼素在無需任何前處理?xiàng)l件下的單酶轉(zhuǎn)化活性寡糖,將有望打破現(xiàn)有技術(shù)依賴濃酸濃堿的高污染現(xiàn)狀,為甲殼素綠色轉(zhuǎn)化的技術(shù)革新奠定重要基礎(chǔ)。

圖2 甲殼素單酶直接降解制備活性寡糖醛糖酸
中國科學(xué)院海洋研究所為論文第一完成單位,實(shí)驗(yàn)海洋生物學(xué)實(shí)驗(yàn)室李克成研究員為論文第一作者,通訊作者為挪威生命科學(xué)大學(xué)Vincent Eijsink教授,合作者包括博士研究生李安邦、碩士研究生朱思琦,以及挪威生命科學(xué)大學(xué)Peter E. Kidibule博士、Ole Golten博士、Tina Rise Tuveng博士。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院“未來伙伴網(wǎng)絡(luò)專項(xiàng)”等項(xiàng)目的資助。
論文信息:
Kecheng Li, Peter E. Kidibule, Anbang Li, Siqi Zhu, Ole Golten, Tina Rise Tuveng and Vincent G. H. Eijsink*. Solubilization of crystalline chitin with a single LPMO: generating chito-oligosaccharides with unprecedented bioactivity. Green Chemistry, 2026,28, 6646-6659. https://doi.org/10.1039/D6GC00449K
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